Công trình nghiên cứu quan trọng nhất của ông là Histoire Naturelle des Araignées (1892-1903), bách khoa toàn thư về phân loại nhện. Nó được xuất bản thành 2 tập với hơn 1000 trang và hình ảnh mỗi tập. Cuốn sách mất 11 năm để hoàn thành.[2] Simon mô tả tổng cộng 4650 loài và vào năm 2013 khoảng 3790 loài vẫn còn hợp lệ. Hiệp hội Quốc tế các nhà phân loại nhện đặt Giải thưởng Simon (Simon Award) để ghi nhận thành tựu này.[3]